[ABSTRAK
Some series of mixed oxide photo-catalysts including xCu2O-yTiO2, xZnO-yTiO2and xCu2O-yZnO-zTiO2 have been successfully synthesized, using coprecipitationmethod, and applied for CO2 photocatalytic reduction in pressurizedaqueous solution. The amounts of either Cu2O or ZnO in the oxide mixture werevaried ranging from 0.0 to 2.0 wt%. The XRD and TEM results confirmed that allphotocatalysts were found predominantly in anatase phase having good crystallinenature with particle size ranging from 10 to 20 nm. The presence of Cu2O andZnO has not only exerted a great influence on the properties of the photocatalystsalong with decrease the band gap energy, but also increase the specific surfacearea. The XPS results indicated that chemical states of the Ti, Cu, and Zn elementin the photocatalysts system were found as Ti(IV), Cu(I), and Zn(II), respectively.Evaluation of the photocatalysts performance showed that the photocatalysts wereactive for CO2 reduction and some compounds (i.e., CO, CH4, C2H4 and CH3OH)were detected as the CO2 photocatalytic reduction products. The presence ofeither Cu2O or ZnO in suitable amount results in increasing the performance ofthe photocatalysts. The 1.0Cu2O-99.0TiO2, 0.5ZnO-99.5TiO2, and 1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2 photocatalyst were observed to have the highest photocatalyticactivity among their series. Photoluminescence data verified the activityenhancement of photocatalyst due to the acting ability of Cu2O and ZnO aselectron trapper and charge carrier separator, inhibiting the recombination rate ofelectron-hole pairs. The particle size, band gap energy, and surface area were notfound as the major factor related to such activity enhancement. Quantumefficiency data indicated that 1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2 was the most active forthe photocatalytic reduction of CO2 than both 1.0Cu2O-99.0TiO2 and 0.5ZnO-99.5TiO2. Reaction kinetic evaluation indicated that the CO2 photocatalyticreduction follows a pseudo-first order model, giving a good fit between theoreticaland experimental data. Reusability testing of photocatalyst indicated that thephotocatalyst has a tendency to deactivate. The morphology change and chemicalstate of the element species can be considered as the reasons for declining theactivity of the photocatalyst.
ABSTRAK
Sejumlah fotokatalis oksida logam, meliputi xCu2O-yTiO2, xZnO-yTiO2 danxCu2O-yZnO-zTiO2 telah berhasil di sintesis menggunakan metoda ko-presipitasi,dan digunakan untuk mereduksi CO2 dalam larutan berair. Variasi kandunganCu2O dan ZnO dalam fotokatis berkisar dari 0,0 sampai 2,0 %-berat. Hasilkarakterisasi menggunakan XRD dan TEM memperlihatkan bahwa fotokatalishasil sintesis memiliki fase anatase, dengan tingkat kristalinitas yang bagus, danmempunyai ukuran partikel berkisar antara 10 sampai 20 nm. Keberadaan Cu2Odan ZnO dalam sistem fokatalis tidak hanya mengakibatkan terjadinya penurunanharga energi band gap tapi juga meningkatkan luas permukaan spesifik darifotokatalis. Dari data hasil pengukuran XPS menunjukkan bahwa unsur-unsur Ti,Cu, dan Zn dalam fotokatalis masing-masing berada sebagai Ti(IV), Cu(I), andZn(II). Hasil evaluasi terhadap kinerja fotokatalis dalam mereduksi CO2menunjukkan bahwa fotokatalis merupakan bahan yang aktif, dibuktikan denganterbentuknya beberapa senyawa (yaitu: CO, CH4, C2H4 and CH3OH) sebagaiproduk hasil reduksi. Pada tingkat penambahan yang sesuai, keberadaan Cu2O danZnO mampu meningkatkan kinerja fotokatalis. Dari seluruh fotokatalis yangdisintesis, fotokatalis 1.0Cu2O-99.0TiO2, 0.5ZnO-99.5TiO2, and 1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2 mempunyai aktifitas fotokatalitik tertinggi. Data fotoluminesenmemverifikasi bahwa peningkatan kinerja fotokatalis-fotokatalis tersebutkemungkinan disebabkan karena Cu2O dan ZnO mampu bertindak sebagaiperangkap elektron dan sebagai pemisah muatan sehingga menghambat kecepatanterjadinya penggabungan kembali electrons dan holes. Sedangkan ukuran partikel,energi band gap, dan luas permukaan spesifik dari fotokatalis bukan merupakanfaktor penentu terjadinya peningkatan kinerja dari fotokatalis. Data efisiensiquantum menunjukkan bahwa fotokatalis ber-dopant ganda (1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2) lebih reaktif dan efektif dibandingkan dengan fotokatalis berdopanttunggal (1.0Cu2O-99.0TiO2 atau 0.5ZnO-99.5TiO2) dalam mereduksi CO2.Evaluasi terhadap kinetika reaksi memperlihatkan bahwa proses reduksimengikuti model pseudo-first order, dan data yang diperoleh secara teori daneksperimen menunjukkan adanya hubungan yang baik. Adapun studi tentangpenggunaaan fotokatalis secara berulang memperlihatkan bahwa fotokataliscenderung mengalami penurunan aktifitas, yang kemungkinan disebabkan olehterjadinya perubahan morfologi permukaan dan muatan bilangan oksidasi dariunsur pembentuk fotokatalis., Sejumlah fotokatalis oksida logam, meliputi xCu2O-yTiO2, xZnO-yTiO2 danxCu2O-yZnO-zTiO2 telah berhasil di sintesis menggunakan metoda ko-presipitasi,dan digunakan untuk mereduksi CO2 dalam larutan berair. Variasi kandunganCu2O dan ZnO dalam fotokatis berkisar dari 0,0 sampai 2,0 %-berat. Hasilkarakterisasi menggunakan XRD dan TEM memperlihatkan bahwa fotokatalishasil sintesis memiliki fase anatase, dengan tingkat kristalinitas yang bagus, danmempunyai ukuran partikel berkisar antara 10 sampai 20 nm. Keberadaan Cu2Odan ZnO dalam sistem fokatalis tidak hanya mengakibatkan terjadinya penurunanharga energi band gap tapi juga meningkatkan luas permukaan spesifik darifotokatalis. Dari data hasil pengukuran XPS menunjukkan bahwa unsur-unsur Ti,Cu, dan Zn dalam fotokatalis masing-masing berada sebagai Ti(IV), Cu(I), andZn(II). Hasil evaluasi terhadap kinerja fotokatalis dalam mereduksi CO2menunjukkan bahwa fotokatalis merupakan bahan yang aktif, dibuktikan denganterbentuknya beberapa senyawa (yaitu: CO, CH4, C2H4 and CH3OH) sebagaiproduk hasil reduksi. Pada tingkat penambahan yang sesuai, keberadaan Cu2O danZnO mampu meningkatkan kinerja fotokatalis. Dari seluruh fotokatalis yangdisintesis, fotokatalis 1.0Cu2O-99.0TiO2, 0.5ZnO-99.5TiO2, and 1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2 mempunyai aktifitas fotokatalitik tertinggi. Data fotoluminesenmemverifikasi bahwa peningkatan kinerja fotokatalis-fotokatalis tersebutkemungkinan disebabkan karena Cu2O dan ZnO mampu bertindak sebagaiperangkap elektron dan sebagai pemisah muatan sehingga menghambat kecepatanterjadinya penggabungan kembali electrons dan holes. Sedangkan ukuran partikel,energi band gap, dan luas permukaan spesifik dari fotokatalis bukan merupakanfaktor penentu terjadinya peningkatan kinerja dari fotokatalis. Data efisiensiquantum menunjukkan bahwa fotokatalis ber-dopant ganda (1.0Cu2O-0.5ZnO-98.5TiO2) lebih reaktif dan efektif dibandingkan dengan fotokatalis berdopanttunggal (1.0Cu2O-99.0TiO2 atau 0.5ZnO-99.5TiO2) dalam mereduksi CO2.Evaluasi terhadap kinetika reaksi memperlihatkan bahwa proses reduksimengikuti model pseudo-first order, dan data yang diperoleh secara teori daneksperimen menunjukkan adanya hubungan yang baik. Adapun studi tentangpenggunaaan fotokatalis secara berulang memperlihatkan bahwa fotokataliscenderung mengalami penurunan aktifitas, yang kemungkinan disebabkan olehterjadinya perubahan morfologi permukaan dan muatan bilangan oksidasi dariunsur pembentuk fotokatalis.] |
D1945-Oman Zuas.pdf :: Unduh